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Abounnasr-Martins Théo

Langerome Alex

Ratynski Mathieu

Table des Matières:

    I- Introduction
		 a. La conductivité dans les milieux granulaires
	 	 b. Identification des paramètres pertinents


    II - Influence des paramètres déterminants sur la conductivité
         1. Altération des contacts
         	a. Fluage et phénomène d’hystérésis
		b. Pénétration, force et résistance
	 2. Percolation, conductivité du contact
                a. A propos de la théorie de l'oxydation de Wagner
                b. Modèle de percolation, simulation
         3. Relations quantitatives température-conductivité
                a. Conductivité du métal
                b. Conductivité par saut moléculaire


    III - Vieillissement, évolution temporelle de la conductivité
	 1. Résultats expérimentaux, observations et hypothèses
		a. Effets longue durée
	 	b. Effets moyenne durée
		c. Effets courte durée

	 2. Interprétation des résultats
                a. Initialisation du contact
                b. Phase de décroissance
                c. Phase de croissance


    IV - Conclusion

I Introduction

La conductivité dans les milieux granulaires, d'Edouard Branly à aujourd'hui

Bien que les phénomènes de transports électriques dans les milieux métallo-granulaires aient été impliqués dans la première radio-transmission sans fil vers 1900, ils ne sont toujours pas précisément compris. La problématique de la conductivité d'un tel système apparurent sous l'impulsion des travaux d'Edouard Branly, sur les radioconducteurs. Il y découvrit l'effet coherer(ou effet Branly). Cet effet est une instabilité de la conduction électrique qui apparaît dans une poudre métallique légèrement oxydée sous contrainte et l'excitation d'une onde électromagnétique. Plus tard, un effet analogue provoqué lorsque la différence de potentiel entre les deux extrémités de la chaîne dépasse un seuil critique. En 1999, Eric Falcon et Bernard Castaing s'interessent de nouveau au phénomène de conductivité dans les mileux granulaires. Ils proposent une experience originale où ils disposent une série de billes dans un tube, lequelles sont soumises a une compression réglable.

Avant eux, plusieurs processus possibles à l’échelle des contacts furent invoqués sans vérification claire :

	- la décomposition électrique des couches d’oxyde sur les grains.

	- l’effet de tunnel modifié par la jonction métal-oxyde/métal semi-conducteur.

	- l’attraction des grains par des forces moléculaires ou électrostatiques, et le soudage local des microcontacts par un effet de chauffage Joule.

	- Un processus mondial de percolation dans l’assemblage du grain.

Leur étude se focalise la relation température-conductivité dans le milieu granulaire. Cette démarche permet de s'affranchir de l'évolution chaotique du système et de mieux identifier les phénomènes concourants. Leur conclusion ouvre la porte à une approche temporelle du phénomène. Nous avons en ce sens entrepris de réaliser une étude expérimentale permettant d'étudier ces phénomènes de vieillissement pour les contacts entre les maillons d'une chaine métallique.


Schéma de la conductivité électrique dans une chaîne. Le passage du courant se fait au travers d'un film d'oxyde.

Identification des paramètres pertinents

L'étude analogue impliquant une série de billes en contacts menée par Eric Falcon et Bernard Castaing a permis de constater une baisse de la résistivité lorsque la chaîne de bille est soumise a une différence de potentiel et a une force de pression imposée [1]. Nous nous proposons d'étendre cela a une chaîne de maillons et d'apporter une approche temporelle a l'étude. Il faut bien comprendre que ce problème fait intervenir l'étude de la conductivité à deux échelles :

	-Macroscopique : Il est possible d'accéder à l'évolution de la conductivité totale de la chaîne par la loi d'Ohm à intensité constance.
	-Mésoscopique: Conductivité d'un maillon à l'autre.
	-Microscopique : Il est possible de considérer le problème en partant de l'influence de chaque microcontact sur la conductivité totale.

En plus de cela, plusieurs paramètres peuvent-être pertinents :

	-Cohésion du milieu granulaire, paramètre que l'on peut faire varier en appliquant une force pour plus ou moins importante afin de resserrer les maillons. 
	-Température (là encore, à l'échelle du micro ou du macro contact), elle joue un rôle majeur dans l'altération de la nature du micro-contact (métal-oxyde-métal), dans la soudure des microcontacts(métal-oxyde-métal voire métal-métal), et affecte également directement la conductivité des micro-contact métal-oxyde-métal se comportant comme des canaux de percolation.
	-Distribution spatiale (donc aussi temporelle), double-paramètre qui, chaotiquement, peut se ramener au seul paramètre spatial. En effet l'évolution de la géométrie de chaque micro-contact pourrait être liée à l'évolution de la conductivité totale. 

Notre étude se fera donc systématiquement au travers de ces trois paramètres et de leur influence sur la conductivité. Notons que, bien que ces trois paramètres ne soient pas des degrés de libertés, la difficulté de définir une relation directe entre les trois nous pousse à les considérer comme des paramètres déterminants/pertinents bien que dépendants. Pour approcher dans un premier temps le problème et le modéliser au mieux, malgré les difficultés liées à la non linéarité des phénomènes en jeu, nous proposerons d'abord une partie en 3 sous parties proposant une approche du problème par chaque paramètre, indépendamment les uns des autres. Dans un second temps, l'objectif de l’expérience que nous présenterons est, après avoir évalué l'influence de chacun de ces paramètres sur la conductivité, de comprendre comment ces paramètres concourent lors de la prise en compte du paramètre temps. C'est ce que nous présenteront dans une deuxième partie.

II Influence des paramètres déterminants sur la conductivité

1 - Cohésion du milieu et altération des contacts

Deux phénomènes sont responsables de la modification de la nature des contact. Le fluage altère la géométrie du contact, la déformation du matériau pouvant augmenter la surface de contact. La température altère la performance de l'isolant, voire permet de souder les micro-contacts métal-métal.

Fluage : déformation du matériau et création de nouveaux contacts

La surface de contact entre les deux métaux est inhomogène. Les maillons présentent des aspérité. Peut-être pourront-ils former des micro-contacts par soudure comme cela serait dans un cas illustré ci-dessous.


Schéma des contacts à l'échelle microscopique. Le contact entre deux maillons est inhomogène et présente des aspérités.

Cela aura pour effet non seulement d'augmenter la surface de contact mais aussi, par un fluage du matériau, de permettre aux micro-contacts voisins de se souder à leur tour, d'autant plus que la température est grande. Réciproquement, la création de nouvelles zones de micro-contacts directs aura pour conséquence de diminuer la température locale de chacun de ses "spots". Nous vérifierons cette hypothèse dans les expériences suivantes

Le phénomène de fluage se décline en deux ou trois phases : primaire, secondaire et tertiaires dans certains cas [3].

Notre cas courrespond à la courbe B, la masse appliquant une contraine constante i) Fluage primaire ; La déformation {$ \epsilon$} (longueur) suit une loi de fluage {$ \beta $}

{$ \epsilon = \epsilon_{0} + \beta t^{m} $}, m compris entre 0 et 1

ii) Fluage secondaire : S'en suit une phase secondaire en régime stationnaire. Elle caractérise la vitesse de déformation minimale :

{$ \frac{d}{dt}(\epsilon)= B e^{-\frac{\Delta H}{k_{B}T}} $}

Où B est une constante du matériau, {$ \Delta H $} l'énergie d'activation nécessaire au déclenchement du mécanisme de fluage. Notons que plus on étudie le contact à petite échelle plus cette énergie est petite et plus la déformation à l'échelle considérée est importante.

Qualitativement, cela nous dit que la vitesse de déformation augmente avec la température. Nous avons vérifié expérimentalement, en traçant la caractéristique U-I, qu'un phénomène d’hystérésis témoigne bien d'un phénomène d’irréversibilité. Voici donc deux caractéristiques aller-retour pour 2 poids différents. Une où aucun poids est attaché à la chaîne et une autre où un poids de 10kg est appliqué.


Caractéristique U-I pour une chaîne de 27 maillons soumises à la tension d'une masse de 10kg. U en volts, I en ampères.

Caractéristique U-I pour une chaîne de 51 maillons à vide .U en volts, I en ampères.

On remarque un phénomène d'hysteresis lorsque aucun poids supplémentaire est appliqué. mais en appliquant 10kg, le phénomène d’hystérésis disparaît. Comparons côte à côte les deux courbes :


Comparaison caractéristiques U-I pour une chaîne de 27 maillons soumises à la tension d'une masse de 10kg et une chaîne de 51 maillons à vide . U en volts, I en ampères.
Conclusion : En tout point, la courbe exprime le taux d'accroissement en U et I. D'où, en bleu, pour la situation où un poids est appliqué, la résistance est plus faible que sur la courbe présentant une hystérésis. A défaut de pouvoir les distinguer sur la courbe bleu, les allers et retours sont respectivement tracés par les croix et les carrés. Il est utile de noter pour la suite la présence d'un régime linéaire de 0.1 A à 1.5 A, nous assurant qu'en fixant l'intensité dans cet intervalle, on peut simplement obtenir la conductivité par la loi d'ohm {$\sigma = \frac{I}{U}$}. La soudure cohésion micro-contacts et peut-être la soudure d'une très petite surface métallique est favorisée par l'application d'une force, cela expliquerait pourquoi il n'y a pas besoin de monter en intensité quand on applique un poids de 20kg. La soudure se faisant dans les premiers instants de l'expérience. Lorsque la chaîne est à vide, il faut d'avantage monter en intensité pour souder les micro-contacts d'où l'on peut observer l’hystérésis sur la courbe correspondante. Cette situation est bien illustrée par le schéma et la courbe tracée par E.Falcon et B.Castaing pour leur expérience avec les billes métalliques :

Schéma représentant la formation des surfaces métalliques avec une courbe traçant le diamètre de la surface en fonction de l'intensité appliquée. Crédtis ; E.Falcon et B.Castaing.

Modélisation du contact

Pour modéliser le contact solide-solide lors du contact entre les deux conducteurs nous avons recours au modèle de la croûte molle [3]. Cela nous permet d'améliorer l’interprétation de Hertz pour les contacts en prenant compte l'influence d'une fine couche d'oxyde entre les conducteur, c'est la croûte molle évoquée. En comprenant que la déformation induite au moment du choc de la couche d'oxyde n'affecte pas le cœur du matériau, on représente le contact entre deux maillons identiques tel que :


Schéma de la inter-pénétration dans le modèle de la croûte molle pour un contact entre deux maillons.

La surface de pénétration est : {$ \Delta S = 4\theta(r^{2}-(r+\delta)^{2}) $},

Où {$\theta$} est la moitié de l'angle formé par les deux extrémités du contact et le centre du petit rayon de courbure {$R$}. {$r$} est le grand rayon de courbure du maillon. {$\delta$} est l'épaisseur d'un maillon.

D'après la théorie de Hertz [3] on obtient l'expression de la force de contact exercé par un maillon sur l'autre :

{$ F=2Eh(\frac{2}{r})^{\frac{1}{4}}(r^{2}-R^{2})^{\frac{1}{2}} h^{\frac{1}{4}} $}

Où {$E$} est le module d'Young du matériau. {$h$} la profondeur de pénétration au centre du contact. {$\delta$} est l'épaisseur d'un maillon.

Soit, {$ F $} ~ {$ h^{\frac{5}{4}} $}

La force est proportionnelle à {$ h^{\frac{5}{4}} $}. Ce qui implique une pénétration moindre que par la modélisation classique de Hertz en {$ h^{\frac{3}{2}} $}

Résistivité des différents types de contacts [2]

Pour évaluer la résistivité du milieu par lequel se fait la conduction, il est utile d'introduire le nombre de Knudsen soit le rapport du libre parcours de moyen L et du rayon moyen de contact : {$ K= \frac{L}{h} $}

Cas des matériaux faiblement conducteurs, {$ K << 1 $} :

  • Le modèle de Maxwell indique une resistance : {$ R= \frac{\rho}{2h} $}

Où {$\rho$} est la resistance de contact d'un matériau exprimée en {$\Omega m$}. h la profondeur de pénétration.

Cas des matériaux fortement conducteurs, {$ K >> 1 $} :

  • Le modèle de Sharvin indique : {$ R= \frac{4\rho L}{3\pi h^{2}} $}

Pour une combinaison des deux :

  • D'après un argument de Wexler : {$ R= \gamma(K)\frac{\rho}{2h}+\frac{4\rho L}{3\pi h^{2}} $}, où {$ \gamma(K) $} est un coefficient lié au nombre de Knudsen.

Pour réintroduire le paramètre force étudié précédemment :

{$ R= \gamma(K)\frac{\rho}{2F^{\frac{5}{4}}}+\frac{4\rho K}{3\pi F^{\frac{3}{2}}} $}

Résultats expérimentaux

Nous attachons une masse au bout de la chaîne suspendue à une potence. Au début de l'expérience, la masse repose sur une balance et nous augmentons le poids soumis à la chaîne. Pour chaque cran nous relevons la tension entre 5 maillons. Les tensions relevées correspondent à la même expérience, et les différentes courbes rendent donc compte des même aléas expérimentaux. Le vieillissement impacte la résistivité de la chaîne de maillon au long de l’expérience, mais l'essentiel est d'évaluer la pertinence du modèle de la croûte molle pour les contacts.

Pour une force nulle ou faible appliquée à la chaîne, la conduction se fait par le biais de la couche d'oxyde, à vide la chaîne est peu conductrice, on peut dire {$K << 1$}, d'où les premiers points traduisent probablement une situation décrite par le modèle de Maxwell. Néanmoins la résistance chute rapidement et entre 0 et 25 N. Il reste à savoir si le modèle de Maxwell reste valable pour l'ensemble de la gamme de force ou si le matériau devient fortement conducteur, auquel cas le modèle de Sharvin prendrait le relais. Pour vérifier cela, nous faisons une régression de notre jeu de valeur par l'expression de Wrexler qui prend en compte les deux modélisations précédentes. Comme on le voit la courbe fit bien, et la régression nous donne les coefficient {$ \frac{\rho}{2} \simeq 77 $} et {$ \frac{4\rho K}{3\pi} \simeq 1,57.10^{-5} $}, pour ce seul essai, et dans la mesure où le modèle de la croûte molle est valable. Nous déduisons de ces valeurs que {$K<<1$}, donc le modèle de Sharvin ne correspond pas à notre dispositif et on utilise la description de Maxwell avec une résistance de contact {$ \rho = 154 \pm 16 $}{$\Omega m $}. Répéter cette expérience pour nous assurer de la validité de nos résultats nous permettrait de conclure.

Bilan : Dans cette dernière expérience nous avons cherché à nous affranchir du vieillissement et à seulement étudier la résistance en fonction de la cohésion du milieu par lequel se fait la conduction. L'expérience n'a pas duré plus de 5 minutes, et comme on le verra dans la seconde partie, le vieillissement sur cette durée est négligeable par rapport l'influence de la force. Nous en déduisons d'une part que pour une durée de vieillissement négligeable, la conduction se fait dans un régime moléculaire caractérisé par un nombre de Knudsen {$K<< 1$}. Ce résultat est crucial pour étudier par la suite l'évolution de la conductivité en fonction de la température, les matériau isolants, semi-conducteurs et conducteurs n'ayant pas la même réponse à la température. D'autre part et sans surprise, cette expérience ainsi que la caractéristique U-I nous confirment qu'appliquer une force permet de diminuer la résistivité et donc d'augmenter la conductivité de la chaîne comme le prédit le modèle de Maxwell. L’hystérésis observée sur la caractéristique tracée plus haut dans nos résultats confirme également qu'une partie de l'augmentation de la conductivité est irréversible (à condition qu'on ne vienne pas taper sur la chaîne).

En anticipant les résultats du vieillissement que nous présentons plus loin, il pourrait être très intéressant de se placer dans une phase du vieillissement où la conduction métallique est majoritaire et reproduire l'expérience pour confirmer que cette fois le modèle de Sharvin est le modèle pertinent.

2 - Interprétation quantitative de l'influence de la température

Pour les contacts métalliques [7]

On considère un macro-contact (métal-métal) à la température uniforme {$ T_{0} $}. Avec le passage du courant, un échauffement Joule se produit. Une température {$ T_{m} $} limite est rapidement atteinte. La loi de Kohlrausch relie le potentiel à ces températures ainsi qu'aux paramètres intrinsèques du conducteur {$ \lambda $} la conductivité thermique et {$ \rho $} la résistivité électrique :

{$ \Phi(T)^{2}=2\int_{T}^{Tm} \lambda(T') \rho(T') dT' $}

On peut retrouver cette expression en considérant les flux thermiques et électriques surfaciques :

{$ \vec{j}_{Th}=-\lambda \nabla(T) $}

{$ \vec{j}_{E}=-\frac{1}{\rho} \nabla(\Phi) $}

Alors {$ \iint_{S} \vec{j_{E}} \vec{dS} $}

En considérant l'hypothèse isotherme au contact, on a égalité des flux :

{$ \iint_{S} \lambda \nabla(T) dS = \Phi \iint_{S} \frac{1}{\rho} \nabla(\Phi) $}

Alors : {$ \rho \lambda dT = \Phi d\Phi $} (0) d'où (1) par intégration.

Pour les conducteurs, la loi de Wiedemann-Franz pour les conducteur métalliques donne : {$ \lambda \rho = L T $}, avec la constante de Lorentz {$ L = \frac{k_{B}^{2}\pi^{2}}{3e^{2}} $}

On trouve alors la température maximale atteinte au contact métallique : {$ Tm = \sqrt{T_{0}^{2} + \frac{U^{2}}{4L} } (2.1) $}

Par ailleurs on sait que[8] {$ \rho(T) = \rho_{0}(1+\alpha(T-T_{0}) $} (2.2)

Précisons que le paramètre {$\alpha \simeq 3,22T_{0}$} pour une chaîne en acier inoxydable. Notons aussi qu'ici la température est celle du milieu. Cette relation n'est pas incompatible avec l'augmentation du gradient de l'inverse de la conductivité au carré avec le gradient de température.

On peut étendre la relation (2.1) en paramétrant la tension en fonction du nombre de maillons :

{$ T_{m} = \sqrt{T_{0}^{2} + \frac{U^{2}}{4L^{2}N^{2}}} $} (2.12)

Par un changement de variable dans l'équation (0) pour exprimer la dépendance de variation de la température dans le petit volume autour du contact en fonction de la variation conductivité en on on obtient :

{$dT^{2}=\frac{I^{2}}{L}d(\frac{1}{\rho^{2}}) $} (2.3)

La relation (2.3) indique qu'une augmentation de la conductivité d'un contact métallique traduit sa baisse en température comme le laisserait supposer la loi d'Ohm.

La relation (2.2) nous permet de relier le nombre de maillon à la température maximum atteinte pour un contact métallique.

De même la relation (2.1) de laquelle elle découle permet relier la conductivité à la température. Il est en effet crucial de comprendre les relations température pour les différentes types de conductions en jeu. C'est proposons par la suite une approche théorique pour la conduction moléculaire.

Pour les contacts moléculaires [6]

En janvier , G.Craven et A.Nixan ont publié un article où ils déterminent l'expression de la loi de Wiedmann-Franz pour la conductions des sites interstitiels moléculaires :

{$ \lambda=L_{M}\frac{E_{M}}{k_{B}}\rho $}

Avec {$ \lambda $} la conductivité thermique du transport moléculaire, {$\rho$} la conductivité thermique du transport moléculaire, {$ L_{M}=(\frac{k_{B}}{e})^{2} $} Le nombre de Lorenz pour la conduction par saut moléculaire avec {$e$} est la charge élémentaire. {$E_{M}$} est l'énergie de réorganisation des sites.

On reprend les calculs de Greenwood à partir de (0) avec cette nouvelle expression. On obtient :

{$ dT=\frac{I^{2}k_{B}}{3E_{M}L_{M}}d(\frac{1}{\rho^{4}}) $}

{L'ordre de grandeur de {$E_{M}$} est de {$0.1 eV$}, {$L_{M}~10-8 K^{-2}$}

En supposant que la totalité de la puissance dissipée par effet Joule est convertie en chaleur dans le petit volume autour du contact, soit RI²=kBdT/dt Il vient :

{$\frac{\frac{d\rho}{dt}}{\rho^{4}} = -\frac{e^{2}}{E_{M}} $} et par intégration on obtient l'évolution dans le temps de la conductivité du contact moélculaire :

{$ \rho(t)=\frac{1}{(\frac{1}{\rho_{0}^{3}}\frac{3e^{2}}{E_{M}}(t-t_{0}))^\frac{1}{3} } $}

Une expérience permettant d'évaluer la température des contacts au contact permettrait de vérifier la relation (2.1) et donc l’hypothèse isotherme qui l'induit. Avec un professeur encadrant, nous avions imaginé évaluer la température {$Tm$} maximum atteinte à l'aide d'une caméra infra-rouge. Il aurait ainsi été possible, dans la continuité de cette expérience, d'apprécier l'impact sur la couche d'oxyde du passage du courant.

Percolation : canaux de conduction

Nous décidons de modéliser chaque micro-contact par la percolation dans couche d'oxyde isolante qui sépare deux plaques de métal. L'oxyde de fer {$ Fe_{2}O_{3} $} n'admettant qu'un degré d'oxydation. Néanmoins d'après notre conjecture, des chemins de percolations de natures propres et complexes, se créent en parallèles et leur conductivité s'additionne : {$ \sigma $} = {$ \Sigma_{i} \sigma_{i}$}

L'oxyde devient conductrice du fait de la présence de lacunes et du déplacements d'ions interstitielle dans l'oxyde. La conductivité de l'oxyde étant très faible, la conductivité de l'oxyde est considérée être celle due à cette espèce interstitielle.

Dans ce cadre, la théorie de la cinétique d'oxydation de Wagner permet d'écrire la conductivité de chaque chemin de conduction : {$\sigma_{i} = \frac {D_{i}z_{i}^{2}e^{2}c_{i}}{kT} $}

Avec {$D_{i}$} le coefficient de diffusion de l'espèce {$z_{i}$} est la charge effective de l'espèce i (nombre de charges) {$e$} est la charge élémentaire {$c_{i}$} est la concentration de l'espèce i à l'endroit considéré

Ce seul modèle permet d'avoir une première approche du processus en jeu. lorsqu'on impose le courant la température augmente par effet joule. Deux cas de figure se présentent. Si le passage du courant a permis de souder un micro-contact "métal-métal", la conductivité augmente drastiquement car le contact est "pur". Si il n'y est pas parvenu, la conductivité diminue à mesure que l'effet joule échauffe la couche d'oxyde. Voyons ce qu'il en est lorsqu'on simule la situation en considérant pour seules données la dépendance qualitative de la conductivité en fonction de la température de l'espèce d'après la théorie de Wagner, l'augmentation de la température de la couche d'oxyde environnant les canaux de percolation ainsi qu'une intensité constante régissant le nombre d'électrons par paquets envoyés.

Ce modèle peut être représenté par une grille matricielle de sites de percolations évoluant sur un pas de temps défini. La simulation comprend au total un jeu de N grilles de M sites, correspondant aux N maillons de la chaîne.

Les sites potentiels de percolation admettent 3 états : sous critique (neutre de tout passage), critique (proche d'un site percé) et sur-critique (site déjà percolé). Ces régimes sont dépendant de la probabilité qui représente physiquement l’énergie cinétique des électrons.

On peut alors supposer que le régime sous critique ( amas fini de petite taille) correspond à des micro-soudures alors que le régime sur-critique correspondrait a des soudures macroscopiques.

Dans le modèle est négligé l'effet tunnel considéré négligeable devant les autres phénomènes en interaction.

La modélisation du passage d'un electron sur le maillon suivant se base sur des paramètres majoritairement qualitatifs, qui ne trahissent pas pour autant la tendance globale du phénomène.

Chaque electron se comporte comme un projectile visant à emprunter le chemin le moins énergivore ( principe de moindre action ) au travers de l'oxyde, il aura donc une probabilité de passer par un certain noeud de la matrice ( point de percolation ou vierge ) dépendante de la topologie de la grille précédente. En effet, les sites de percolations déja existant possèdent de bien meilleures probabilités de passage.

On obtient le graphique suivant, comprenant à gauche le premier et à droite le dernier maillon de la chaîne.

III Vieillissement, évolution de la conductivité dans le temps

Présentation de l'expérience

En imposant le passage d'un courant constant dans la chaîne, on veut comprendre comment la conductivité évolue dans le temps. Pour cela, nous suspendons toujours la chaîne de 52 maillons à une potence avec au bout une masse fixée de 20kg. Nous imposons le courant de 0.5 A afin de rester dans le régime linéaire de la caractéristique présentée dans la partie précédente. A l'aide d'une carte d'acquisition nous relevons la tension aux bornes de la chaîne ainsi qu'aux bornes d'une résistance en série placée après afin de vérifier que I demeure constant. C'est le cas pour les 3 expériences réalisées sur respectivement 1, 15 et 60 minutes.


Schéma de l'expérience. Un courant est imposé et circule dans le circuit ou la chaîne est mise en série. Une resistance Ur est placée après pour vérifier que I est bien constant. La carte d'acquisition permet de relever Ur et Uc.

Observations et hypothèses

GRANDES PÉRIODES Si on regarde à grande échelle de temps, soit une vision basse fréquence, on verrait une évolution générale logarithmique de la conductivité dans la chaîne. Cette allure pour les grands temps s'intuite bien en considérant qualitativement la dynamique générale du système. Des micro-contacts se créent et se soudent de plus en plus, néanmoins il y a une quantité limité de contacts, plus le nombre de contacts crées est grand, plus il est difficile de créer des nouveaux contacts. Encore, les premiers instants doivent voir une plus grande augmentation de la conductivité sous l'effet de l'initialisation du courant dans la chaîne et de l'effet du poids sur les contacts.

MOYENNES PÉRIODES On identifie deux phases : -La phase d'augmentation rapide de la conductivité de l'ordre de 20%. Sur l'expérience d'1h : le phénomène semble se reproduire, peut-être périodiquement, à vérifier sur plusieurs expériences. Cette phase est suivie et précédée d'une phase de lente diminution bien visible sur l'expérience de 15min. Cette augmentation intervient systématiquement autour de la 5ème minute de l'expérience. Si la couche d'oxyde se comporte la plupart du temps comme un isolant, dans lequel la conduction règne seulement par des phénomènes de percolation. La brusque augmentation de conductivité traduit une transition momentanée où elle se comporte comme un conducteur. Difficile à expliquer, il est possible d'invoquer l'intervention de "l'effet continu Branly". Ashkinass a constaté une telle augmentation de la conductivité pour une tension de 0.2V indépendamment du courant imposé [5]. Pour notre part c'est autour du seuil de 0.78 V que la conductivité augmente drastiquement. Charles Hirlimann attribue ce phénomène à un effet de tunnel [5]. Auquel cas la valeur seuil dépend du milieu, ou plus précisément de l’énergie de la barrière de potentiel caractéristique des contacts. Cette hypothèse suggère une amplification du phénomène de conduction moléculaire et n'explique pas pourquoi, pour une intensité continue, l'augmentation est soudaine. D'autant plus qu'il serait néanmoins difficile d'expliquer une baisse progressive et non drastique de la conductivité de nouveau. E.Falcon et B.Castaing proposent tout deux en argumentant sur l'influence de la température que l'augmentation soudaine de la conductivité est due à une discontinuité de la nature de certains contacts. Ils expliquent que le passage auparavant expliqué par effet tunnel se ferait par micro-soudure d'une surface métallique de contact. Par ailleurs, cette explication s'étendrait également à l'effet "coherer" découvert par Branly en expliquant que l'apport énergétique d'une onde électromagnétique favorise effectivement le saut d'électrons au travers de la couche d'oxyde, mais que la conductivité ne diminue pas juste après aussi rapidement car certains canaux de percolation se seraient crées ou transformés en surface de contact métallique.

Il est certain que dès lors que nous faisons passer le courant dans la chaîne, la température augmente. L’échauffement joule fait progressivement augmenter ou diminuer selon que la conduction soit moléculaire ou métallique. Notons que pour l'expérience de 15 minutes, on observe plutôt une augmentation de la conductivité (Nous reviendrons sur cette remarque plus loin dans notre interprétation). Une fois une valeur seuil atteinte on observe pour les expériences de 1 heure et 15 minutes une augmentation drastique de la conductivité.

Une étude de la périodicité sur des temps de mesure importants permettrait également d'en savoir plus sur la périodicité de la phase d'augmentation rapide

PETITES PÉRIODES Aux hautes fréquences on peut voir apparaître plusieurs phénomènes, plus ou moins importants concourir : dans l'ordre décroissant de fréquence: i) La fréquence du signal mesuré, facilement filtrable en appliquant un mode DC, comme le ferait un oscilloscope. ii) le bruit dû aux contacts des pinces croco par exemple, aisément filtrable, quoique probablement aux même fréquences que certains bruits "interne" des variations chaotiques des micro-contacts. Notons que chaque passage d'onde électromagnétique est susceptible de provoquer une augmentation spontanée de la conductivité d'un micro-contact. iii) Les oscillations, entretenues par les courants d'air, de la masse joue un rôle : elle ne permettent pas au micro-contacts de se stabiliser et soit cassent les canaux de percolation à chaque déplacement, soit leur confère un caractère périodique de même fréquence que l'oscillation, qui doit se compenser par la symétrie de l'oscillation (quand un contact se défait une autre se refait, peut néanmoins agir en brisant des mciro-contacts metal-metal pas assez solide, réduisant peut-être un peu l'effet d’hystérésis).

Nous avons pris un relevé de l'évolution de la conductivité en forçant de grandes amplitudes d'oscillations, afin d'en évaluer l'influence. Sur la figure ci-dessous on peut voir l'influence typique des oscillations du pendule de période d'un peu moins de 3s. Soit par symétrie, une influence périodique sur la conductivité de l'ordre de 0.5s.

On peut supposer qu'à terme, les oscillations ont pour effet de casser les micro-contacts et de freiner l'effet de catalyse du vieillissement du a la tension dûe à la masse.

Envisager de plus longues expériences permettrait de confirmer le vieillissement général logarithmique et la périodicité des deux phases d'augmentation drastique et de décroissance lente. Par exemple, en répétant les expériences, on peut :

i) Faire des moyennes sur l'ensemble des expériences pour dégager une tendance signification que ça soit pour les grands ou les moyens temps

ii) Confirmer par des moyenne sur tout le signal de moyennes dites "périodiques" et répéter le même processus pour voir si les phases interviennent aux même instants.

iii) Répéter les deux processus précédents en faisant varier l'intensité I cste et la masse, en déduire l'influence ou non sur la période des phases de croissance-décroissance

Interprétation des résultats

0 - Initialisation du courant Dans un premier temps, le électrons établissent des chemins de percolation pour établir le passage du courant. Comme on l'a vu avec la théorie de l'oxydation de Wagner, la conductivité à l'instant t entre deux maillons s’écrit comme la somme des conductivités des chemins : {$\rho = \Sigma_i^{Np(t)}\rho_{i} = \frac {D_{i}z_{i}^{2}e^{2}c_{i}}{kT} $}.

Tant qu'un nombre important de chemins de percolations s'établit, la conductivité totale est croissante, dès lors que cette variation diminue le phénomène d'autorégulation qui régit chaque chemin reprend le dessus et la conductivité totale baisse. C'est ce qu'on avait obtenu avec l'expression qui régit l'évolution dans le temps de la conductivité moléculaire pour un contact sans interaction extérieure (i.e pas de source de variation thermique autre que sa propre dissipation Joule, comme pourrait l'être l'échauffement global la couche d'oxyde {$ \rho(t)=\frac{1}{(\frac{1}{\rho_{0}^{2}}\frac{3e^{2}}{E_{M}}(t-t_{0}))^\frac{1}{3} } $}. Cela caractériserait ce qui se passe dans les 10 premières secondes de l'expérience d'une heure ou la conductivité augmente pendant 2 secondes avant de diminuer progressivement (il ne s'agit pas de l'augmentation soudaine observée autour de 5 minutes). Cela pourrait aussi expliquer pourquoi sur l'expérience de 15 minutes, la conductivité ne diminue pas, pour une raison ou une autre, le nombre de chemins percolants se créant contrebalance l'auto-régulation de la température de chaque chemin.

La conductivité diminue progressivement en accord avec ce modèle jusqu'à la phase suivante

1 - Phase d'augmentation drastique (10 à 20%) de la conductivité On observe en effet au bout respectivement 5 et 6 minutes d'expériences une hausse soudaine de la conductivité qui se produit en environ 60 secondes.

La discontinuité peut-être expliquée par le changement de nature d'une partie de la surface de contact d'un maillon à l'autre. En effet, les chemins de percolations abîment la couche d'oxyde et certains de ces points de contacts métal-oxyde-métal deviennent sur une surface qui doit être de l'ordre de grandeur l'amas des espèces interstitielles, un contact purement métallique par soudure locale. En ce sens, un maximum possible d'électrons empruntent ce chemin métallique dont la conductivité est meilleure que celles des chemins de percolation. La soudure des surfaces de contacts étant progressives et probablement délocalisée en plusieurs endroits, il faut un certain temps, en l’occurrence 60 secondes pour que la conductivité atteigne son maximum. Bien que la discontinuité puisse se comprendre grossièrement en imaginant bien que le contact métallique conduit mieux que les espèces interstitielles, on peut précisément identifier cette discontinuité par le passage de la loi de Wiedmann-Franz pour l'oxyde à celle pour les conducteurs métalliques. On passe de {$ dT=\frac{I^{2}k_{B}}{4E_{M}L_{M}}d(\frac{1}{\rho^{4}}) $} à l'équation (2.21) {$dT^{2}=I^{2}d(\frac{1}{\rho^{2}}) $} Bien qu'il y ait continuité de la température au contact, le passage d'un mode de conduction à l'autre engendre une dépendance de la variation de température en {$d\frac{1}{\rho^{4}}$} à une dépendance en {$\sqrt(d\frac{1}{\rho^{2}})$} d'après l'équation (2.4) et pour compenser cet écart la conductivité doit augmenter.

Remarquons, pour justifier que notre interprétation puisse s'étendre à l'observation de la conductivité macroscopique, que d'après l'équation (2.1) on peut relier la température maximum atteinte au nombre de contacts macroscopiques successifs au nombre de maillons. On en déduit alors que la température augmente de manière relativement homogènes entre tous les maillons et alors le "burst" se fait en un temps court devant l'échelle de temps de la phase précédente. Quoique comme nous l'avons vu dans la partie sur la percolation, le nombre d'électrons étant toujours moindre à arriver au dernier maillon, la durée de l'augmentation doit être directement liée au nombre de maillons.

2 - Diminution progressive de la conductivité à partir du maximum atteint

La température ayant atteint son maximum à la micro-soudure, le système s'étant en quelque sorte régulé en créant une surface de contact métallique, la température diminue autour du contact de surface métallique. Il en résulterait par la dépendance linéaire de l'équation (2.4) une inversion de la courbe et une diminution de la conductivité du contact métallique progressive, ce qui explique pourquoi la diminution repart progressivement du maximum. La surface n'étant pas suffisamment grande pour accueillir tout le débit d'électrons et sa performance diminuant les canaux de percolation demeurent conducteurs. Si le mouvement dû aux oscillations de la chaîne n'a pas réinitialisé les contacts percolations, nous supposons que les électrons réempruntent les canaux de percolation déjà établis rapidement et la conductivité baisse jusqu'à un nouveau minimum. Ce minimum et le minimum précédent si aucun contact métallique n'a persisté jusque là, le cas échéant, le nouveau minimum devrait correspondre environ à l'ancien plus la conductivité à froid de la petite surface métallique. Cette constatation permet un rappel "microscopique" à la partie où l'on a pu montrer la présence d'un phénomène d’hystérésis, caractéristique de l'augmentation irréversible de la conductivité par micro-soudure.

* Retour périodique à la phase 1

Dans le cas où aucune surface métallique n'a subsisté, on revient à la phase 1 et la conductivité augmente pour les mêmes exactes raisons et dans les mêmes proportions. Dans le cas complémentaire où la conductivité a augmenté irréversiblement, on revient également à la phase 1. Cependant, nous avons d'abord convenu que l'augmentation partait d'un moins petit minimum. Nous supposons aussi que l’événement se fera de plus en plus rare à mesure que la conductivité augmente irréversiblement par phase, étant donné que la phase de diminution de la conductivité sera plus lente.

IV Conclusion

L'étude de l'influence de la force nous a permis de conclure que la conduction se fait par un milieu peu conducteur, donc la couche d'oxyde, caractérisée par un faible nombre de Knudsen et décrite par le modèle de Maxwell. Certainement, au long du vieillissement étudié par la suite, la validité du modèle évolue et il serait plus pertinent de se rattacher au modèle de Wrexler qui prend en compte le double régime de conduction, métallique et moléculaires. On a pu approximer une résistance de contact qui rend compte de l'efficacité de la transmission en fonction de l'enfoncement d'un maillon dans l'autre. En outre, on a pu montrer qu'un phénomène d'hystérésis sur la caractéristique U-I apparaissait pour un enfoncement important d'un maillon dans l'autre. Le modèle de percolation présenté dans la première partie rend bien compte de la conduction dans les premiers instants de l'expérience ainsi que sur la fin de des phases de diminution de la conductivité. Il permet également d'évaluer le flux d'électrons arrivant au bout de la chaîne par rapport au flux entrant.

Pour le vieillissement, on dégage de la tendance très chaotique quelques informations. D'une part, la conductivité semble augmenter avec le temps. Le processus est très long et en 1 heure d'expérience on a pu voir que la conductivité peut diminuer jusqu'à presque sa valeur de départ. Cela impliquerait que la plupart des soudures de contacts de pur métal peuvent-être réinitialisées par le mouvement de la chaîne ou encore que les espèces interstitielles contenues dans la couche d'oxyde favorisent la conduction par les canaux de conduction au profit des petites surfaces de contact métal-métal. Nous proposé une interprétation qualitative de l'évolution de la conductivité. Nous avons expliqué que le courant passe d'abord par des chemins de percolations complexes et par lesquels une partie du flux d'électrons est dissipé par effet Joule. On en a déduit que cet échauffement ainsi que le déplacement des ions interstitiels permet de percer la couche d'oxyde et de former des petites surfaces de contacts métalliques. Encore une fois et comme pour la température il aurait été intéressant de déterminer des ordres de grandeurs pour cette surface par un expérience très simple par laquelle on inspecte l'état d'un contact unique après passage du courant. Nous avons entrepris d'expliquer l'augmentation soudaine de la conductivité par la transition de la nature du contact par micro-soudure, la loi de Wiedmann-Franz explicitant une discontinuité du la variation de conductivité pour un même gradient de température du régime moléculaire au régime métallique. Nous avons supposé en nous reposant sur l'expérience d'une heure que l’enchaînement de ces deux stades est cyclique, et que, probablement, la phase d'augmentation se ferait de plus en plus rare à mesure que la la conductivité augmente irréversiblement avec la surface de contact métalliques. Phénomène également responsable du vieillissement général en allure logarithmique sur des temps longs, au moins de l'ordre de l'heure voire de la journée. Evaluer l'influence de la valeur de l’intensité fixée sur le vieillissement général et le caractère cyclique des phases de variations permettrait également de mieux comprendre le phénomène d'électro/thermo-soudure des contacts.

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[1] Eric Falcon, Bernard Castaing. Electrical conductivity in granular media and Branly’s coherer: A simple experiment. American Journal of Physics, American Association of Physics Teachers, 2005.

[2] http://fred.elie.free.fr/effet_branly.pdf, article synthétique sur la modélisation de l’expérience de la chaîne de billes.

[3] Sables, poudres et grains, Jacques Duran, Eyrolles Sciences.

[4] G.E. Dieter, « Mechanical Metallurgy », McGraw-Hill Book Company (1988) .

[5] Charles Hirlimann, Understanding the Branly effect, 2007.

[6] Wiedemann–Franz Law for Molecular Hopping Transport, Galen T. Craven and Abraham Nitzan, Nano Letters, American chemical society, 2020.

[7] J. A. Greenwood and J. B. P. Williamson, “Electrical conduction in solids. II. Theory of temperature-dependent conductors,” Proc. Roy. Soc. A 246, 13–31 (1958)

[8] E. Falcon, B. Castaing, and M. Creyssels, “Nonlinear electrical conductivity in a 1D granular medium,” Eur. Phys.J. B 38, 475–483 (2004).

[9] https://fr.wikipedia.org/wiki/Th%C3%A9orie_de_la_cin%C3%A9tique_d%27oxydation_de_Wagner

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